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Nat. Commun.| 韩炜团队在水系锌离子电池研究方面取得新进展

时间:2026-08-17 10:58:46 点击:

近日,欧洲杯 韩炜教授团队在水系锌离子电池研究方面取得重要进展。相关成果以‘‘Non-solvating additives regulate zinc deposition through anion-gated stern-layer competition’’为题,于2026年8月13日在线发表于Nature Communications

金属锌凭借成本低廉、氧化还原电位适宜与较高理论比容量等优势,在水系金属负极领域展现出良好应用前景。然而,水系电解液体系中不可避免的锌枝晶生长与界面副反应问题,严重制约了水系锌离子电池的发展。在各类解决上述问题的策略中,电解质改性策略因操作简便、可高效稳定锌电极界面,得到科研人员的广泛研究。现阶段多数研究工作集中于Zn2+溶剂化结构调控机制,但大量电解质添加剂在添加浓度远不足以重构Zn2+溶剂化鞘层或电解液体相氢键网络的条件下,依旧能够显著调控锌沉积形貌,改善锌长期沉积/剥离行为。针对这一研究缺口,韩炜教授研究团队提出阴离子让步型界面调控新机制,突破了现有研究以溶剂化结构调控为核心的固有研究范式。

 

1:传统电解质基于溶剂化调控策略与本研究非溶剂型添加剂阴阳离子界面竞争调控机制示意图。

具体而言,本研究选取一系列含四乙基铵阳离子(TEA+)、搭配不同阴离子的季铵盐作为微量电解液添加剂(10 mmol L-1)的示范。结合实验表征与理论计算证实,痕量非溶剂化添加剂对锌沉积行为的调控能力,取决于功能阳离子与阴离子在Stern层内的空间竞争占据效应。该竞争作用直接决定功能阳离子TEA+在锌电极表面的可及程度,进一步影响后续界面电化学反应过程。本工作采用弱亲锌性的BF4-取代高亲锌性阴离子,可显著提升TEA+Stern层内的富集水平,诱导形成富含有机组分、结构稳定的高质量固态电解质界面(SEI)。通过对SEI功能特性与界面反应动力学进行系统解耦,证实实现无枝晶、高可逆的锌沉积层,依赖缓和的界面脱溶剂化速率与Zn2+SEI内快速迁移能力的协同平衡。受益于上述界面调控机制,改性锌电极在对称电池和不同正极体系耦合的全电池中均展现优异电化学性能,且在实用化电流密度、高面积容量条件下依然能够保持稳定循环。综上,本研究阐明了独立于传统的溶剂化模型的阴离子主导界面调控新机制,着重强调离子特异性界面排列的重要作用,为理解电解液-电极界面耦合关系提供一定机理支撑,同时有望为水系电池电解液设计提供一个可推广的框架。

 

2:Stern层中阴离子主导吸附作用调控界面化学环境的表征及机理示意图。 a-b MD模拟快照展示了在ZS + TEABF和b ZS + TEAHS电解液中锌表面的物质分布。 c、d、e分别为H2O、SO42-TEA+的径向分布曲线。 f为1 mA cm-2/0.5 mAh cm-2下进行初始锌沉积/剥离时的恒电流电压响应;g和h分别为ZS + TEABF和ZS + TEAHS电解液中,在锌界面处原位拉曼光谱对TEA+SO42-演变过程的监测结果。 i为阴离子与阳离子竞争行为所导致的电极-电解液界面中分子参与结构差异的示意图。

本文第一作者为欧洲杯 2024级博士研究生李立,通讯作者为吉林大学韩炜教授、伦敦大学欧洲杯 何冠杰教授及杨航博士。该工作得到了国家自然科学基金面上项目等基金的资助。

论文全文链接:

//www.nature.com/articles/s41467-026-76659-1