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非晶材料缺乏长程有序性，如何准确描述其局部原子环境并构建合理的结构模型，一直是材料研究中的重要挑战。特别是随着组成元素增多，可能的结构模型数量急剧增加，进一步加大了非晶结构设计的难度与挑战。针对这一问题，研究团队开发了短程有序约束的生成式结构模型设计框架ApolloX（Automatic Prediction by generative mOdel for Large-scaLe Optimization of X-composition materials）。该框架以“原子对密度矩阵”表征不同元素的近邻关系，通过条件生成模型构建候选结构，并结合机器学习势与粒子群优化，搜索能量更低、物理上更合理的构型。在代表性多组分氧化物的基准测试中，该框架设计出了多个此前未被发现的候选构型。

图1. ApolloX 的整体工作流程。

（A）ApolloX 结构建模的主要流程，包括模型的迭代生成过程。（B）采用原子对密度矩阵（PDM）表征结构，并通过建立各结构与其对应 PDM 的映射关系构建数据集。（C）Cond-CDVAE 的模型架构。（D）采用凸包方法评估焓稳定性，并基于构型熵评估熵稳定性。（E）通过粒子群优化算法实现对 PDM 优化。

本研究贯通了生成式非晶结构设计、微观机制解析与实验验证，突出了局部结构和元素相互作用在非晶材料设计中的关键作用。ApolloX为非晶材料的结构探索提供了新途径，未来结合性能预测，有望建立局部结构与功能之间的联系，推动非晶材料的定向设计。

图2. ApolloX 指导的硼辅助多金属 BOₓ 非晶催化剂设计。

（A）ApolloX 工作流程：生成具有统计代表性的多金属 BOₓ 局部短程有序（SRO）环境，直观呈现金属—氧和硼—氧配位结构。基于 ApolloX 生成的结构开展第一性原理分子动力学（AIMD）分析，揭示 BO₃ 结构单元的形成及其减缓原子扩散、促进非晶化的作用。（B）将上述认识转化为受控组成范围内硼含量可调的合成策略：在控制整体组成范围的同时，系统调节硼含量；增加硼含量可强化富含 BO₃ 的网络，增强非晶结构的形成倾向。（C）所设计多金属 BOₓ 催化剂的实验制备与验证，包括非晶纳米颗粒形貌及弥散的电子衍射晕环。

后续应用ApolloX框架设计了系列FeCoNiMoBOₓ非晶构型，发现硼含量增加可促进稳定的BO₃局部结构形成，改变金属与氧的连接方式，并抑制原子迁移与重排，从而有利于非晶态的形成与保持。同步辐射散射、X射线吸收谱及电子显微表征实验支持了这一机制。团队进一步将硼辅助合成策略推广至多种金属组合，包括含十种金属元素的复杂体系，获得了元素分布均匀、具有非晶特征的材料。所制备材料展现出了良好的析氧催化性能。在1.0 mol/L氢氧化钾电解液中，未经电阻压降补偿的FeCoNiMoBOₓ催化剂达到10 mA/cm²电流密度所需的过电位为222 mV，低于同条件下的商业二氧化铱。在阴离子交换膜水电解槽中，高硼含量样品完成了500 mA/cm²下的811小时运行测试，电压增长率为0.227 mV/h。

图3. 合成策略的普适性。
（A）合成的金属硼氧化物的 X 射线衍射（XRD）图谱，涵盖从中熵到高熵的不同组成，均呈现非晶结构特有的宽化弥散衍射特征。（B）在 1.0 M KOH 电解液中测得的析氧反应（OER）线性扫描伏安（LSV）曲线，未经 iR 补偿。（C）达到 10 mA/cm² 电流密度所需的相应过电位。（D）含十种金属元素的高熵非晶催化剂 AlMnFeCoNiCuZnMoSnWBOₓ 的环形暗场扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）图像及相应的能量色散 X 射线谱（EDS）元素分布图，显示各组成元素在空间上均匀分布。

相关研究成果以“Boron-assisted synthesis of compositionally complex amorphous oxides via short-range-order-constrained generative design”为题，近日正式发表于《科学进展》。该论文的第一作者为欧洲杯 物质模拟方法与软件教育部重点实验室李泓霖、共同第一作者为郭永锋，罗啸山，陈亦杰。欧洲杯 王彦超教授、北京大学化学与分子工程欧洲杯 李慕凡特聘研究员和刘储浩讲师，加州大学圣地亚哥分校李婉璐教授为共同通讯作者。相关研究获得国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京市自然科学基金及有关高校科研经费等支持。

论文全文链接：

DOI: 10.1126/sciadv.aef4658